Celým jménem Edith Madeleine Carroll se narodila v anglickém West Bromwich. Na přání otce, který z ní chtěl mít učitelku francouzštiny, vystudovala francouzštinu na univerzitě v Birminghamu. Krátce dokonce vyučovala na jedné dívčí škole, nakonec se ale otci vzepřela a stala se herečkou. Její aristokratický a sofistikovaný vzhled mohlo britské publikum na plátně poprvé obdivovat v roce 1928, kdy si Madeleine zahrála hned ve čtyřech filmech. Jedním z nich bylo například válečné drama THE GUNS OF LOOS. Její hvězda začala v Anglii brzy rapidně stoupat, a tak se na přelomu 20. a 30. let objevila v množství snímků jako YOUNG WOODLEY, ATLANTIC, SCHOOL FOR SCANDAL nebo ve špionážním dramatu VYZVĚDAČKA, které bylo natočeno podle memoirů belgické vyzvědačky ze světové války. Poté ale oznámila hereckou pauzu, aby se mohla více věnovat svému soukromí a také svému prvnímu manželovi, kterým se v březnu roku 1931 stal kapitán Phillip Astley.
Poté, co byla její sestra Marguerite zabita při bombovém útoku v Londýně, Madeleine přehodnotila své životní priority, dala si na pět let hereckou pauzu a začala pracovat jako zdravotní sestra u Červeného kříže. V roce 1940 se rozvedla se svým prvním manželem, aby se o dva roky později, v únoru roku 1942, jejím druhým manželem stal herec Sterling Hayden. Toto manželství bylo ale ještě kratší než to předchozí a skončilo v květnu roku 1946 rozvodem. Ještě v témže roce se provdala potřetí – jejím vyvoleným byl tentokrát režisér a producent Henri Lavorel. Ani toto manželství ale nevydrželo a skončilo po třech letech rovněž rozvodem. V roce 1949 pak natočila svůj poslední film THE FAN, který režíroval Otto Preminger. Jejím čtvrtým a posledním manželem se pak v roce 1950 stal Andrew Heiskell, ale ani toto manželství – přestože bylo nejdelší – nedopadlo šťastně a manželé se v roce 1965 rozvedli.