Narodil se v Mšenu u Mělníka. Po skončení války se celá rodina přestěhovala do Děčína a on se vyučil soustružníkem. Pprostřednictvím děčínských ochotníků a vyhlašování výsledků loterie v rozhlase se dozvěděl, že F. A. Burian otevírá nové studio. Režisér Hipia mu dohodl talentové zkoušky a byl přijat. Poté absolvoval DAMU (1961) a nastoupil na 4 sezony do Divadla československé armády. V roce 1966 se stal členem Divadla Za branou, po jehož administrativním zániku v roce 1972 nastoupil trvalé angažmá v pražském Činoherním klubu. V 60. letech se objevil v televizních seriálech „Hříšní lidé města pražského“ (1968) a „Sňatky z rozumu (1968).
V roce 1980 si zahrál významnou roli Lorishe ve válečném dramatu SIGNUM LAUDIS a v roce 1981 hrál v TV filmu TŘI V TOM a ve filmu KRAKONOŠ A LYŽNÍCI, kde si zahrál skelmistra. Následně spolupracoval s tvůrčí trojicí Svěrák – Smoljak – Cimrman a vytvořil krásnou roli cestovatele Emila Holuba ve filmu JÁRA CIMRMAN LEŽÍCÍ, SPÍCÍ (1983) a nezapomenutelnou roli inspektora Trachty, který sklízí plody své práce ve filmu ROZPUŠTĚNÝ A VYPUŠTĚNÝ (1984). Objevil se také v ne příliš úspěšné a vydařené kriminálce MRAVENCI NESOU SMRT (1985). V roce 1987 vytvořil opět nezapomenutelnou roli pro diváka českých seriálů – otce Berky v seriálu KŘEČEK V NOČNÍ KOŠILI.
V 90. letech hraje hlavně v divadle – stále působil v Činoherním klubu, ale objevil se i v TV filmech a televizních seriálech. Ze seriálů to bylo např. „CO TEĎ A CO POTOM“, „ŽIVOT NA ZÁMKU“ nebo „HŘÍCHY PRO DIVÁKY DETEKTIVEK“. Jeho poslední filmová role byla v české televizní pohádce „O MALÍŘI ADAMOVI“ (2006).
Jiří Zahajský se věnoval také dabingu – jeho hlasem mluvil např. Phillip Noiret.