Charles Kimbrough se narodil v Minnesotě, už od malička vystupoval v malých divadelních vystoupeních a láska k divadlu ho neopouštěla ani když rostl. V roce 1958 graduoval na Univerzitě Bloomington, kde studoval obor divadlo a drama. V 60. a 70.letech se divadlu věnoval naplno, společně se svojí první manželkou Mary Jane byli součástí repertoáru divadla v Milwaukee, kde vystupovali v takových hrách jako Cat Among the Pigeons a The White House Murder Case.
V roce 1988 byl Charles Kimbrough obsazen do role veterána jménem Jim Dial do tehdy velmi úspěšného seriálu stanice CBS Murphy Brown. Seriál odvysílal 247 epizod a získal 17 cen Emmy a 3 Golden Globes. Charles byl za roli v seriálu na cenu Emmy nominován v roce 1990.
Ve filmech se Charles Kimbrough moc často neobjevoval, asi jeho nejznámější role je v animovaném filmu od Disney, kde daboval postavu Viktora v pohádce "he Hunchback of Notre Dame" Od roku 2003 se plně věnuje své největší lásce - divadlu. Je součástí Roundabout Theater Company.
Charles se oženil se svou kolegyní z divadla Bet Howland.