Narodil sa v írskom Dubline v harmónii žijúcim rodičom a piatim súrodencom. Chcel byť archeológom aj kňazom a tak preto, že si oboje aj vyskúšal, začínal s herectvom až po tridsiatke. Štyri roky sa snažil byť kňazom, ale raz darmo, ak vás nachytajú na cintoríne fajčiť, máte to v tomto smere spočítané. Druhou Gabrielovou voľbou v otázke „Čo v budúcnosti?“ bola archeológia. Študoval ju na Univeristy College, kde popri tom študoval ešte náuku o jazykoch (lingvistika) a fonetiku. V najbližších rokoch bolo vyučovanie angličtiny na dievčenskej škole ešte tým bežnejším povolaním, tým menej typickým bolo zápasenie s býkmi. Byrne je sčítaný, šarmantný, nenápadný, tichý zrelý muž. Vo filmoch býva predstaviteľom prevažne charizmatických postáv, aj keď nie vždy nutne kladných.
Spočiatku hral v divadle, či už doma v Írsku alebo v sychravom Londýne. Sláva prichádzala pomaly, dodnes nie je vyloženou hviezdou. Popularitu mu zvýšil seriál „The Riodans“ a postupne koketoval s celovečerným filmom, aj keď mu tie najlepšie úlohy, napríklad KRIŠTOFA KOLUMBA, ponúkala televízna obrazovka. Postupne prišla spolupráca s bratmi Coenovcami (MILLEROVA KRIŽOVATKA), Gilliam Armstrongovou (kde mu podľahla začínajúca spisovateľka Winona Ryderová) na MALÝCH ŽENÁCH a s ponukou na vedľajšiu roličku prišiel aj Jim Jarmusch s nezávislým westernom o MŔTVOM MUŽOVI. Ozdobou jeho filmografie sú OBVYKLÍ PODOZRIVÍ Bryana Singera. Dodnes prijíma úlohy v menej nápadných filmoch, zato od známych filmárov (Wim Wenders - LÍNIA NÁSILIA). Jeho prvou výraznou celovečernou rolou bol šialený Uther v sychravom epose Johna Boormana EXCALIBUR.
Za zlom v jeho kariére (v tom smere, že si ho začali detailnejšie všímať aj „komerčnejší“ diváci a tomu odpovedajúce úlohy aj začal dostavať v hollywoodskych filmoch), bol rok 1998. V ňom stelesnil v dumasovke režiséra a scenáristu Randalla Wallacea MUŽ SO ŽELEZNOU MASKOU charizmatického D´Artagnana, „štvrtého z troch“ slávnych mušketierov, hoci už zostarnutých, stále ochotných bojovať za dobro národa.
Nasledovala rola samotného pána pekiel v akčnom horore Petra Hyamsa END OF DAYS, kde bol protivníkom Arnolda Schwarzeneggera. V stvárnení Satana, snažiaceho sa na prelome milénií (vysvetlite hollywoodskemu scenáristovi, že 21. storočie nezačína v roku 1999) splodiť potomka s Robin Tunneyovou, sa herec inšpiroval Al Pacinom z „Diablovho advokáta". Film komerčne prepadol.